疊層器件結構可有效拓寬太陽能電池的光響應范圍，在提升各種類型光伏電池的光電轉換效率(PCE)方面具有重要應用。相比于單結電池，疊層電池中涉及更多類型的光電活性和電極修飾層材料、且具有更加復雜的器件結構，實現高效率的疊層電池材料與器件制備是一項十分具有挑戰性的工作。在關鍵材料方面，高效率疊層有機太陽能電池需要分別具有較寬和較窄光學帶隙的子電池活性層材料以及用于聯結子電池的中間連接層材料。寬光學帶隙的子電池用于吸收高能量的短波太陽光，易于實現較高的開路電壓，但由于材料的能級排列方式不夠理想，現有的大多數寬帶隙有機光伏活性層材料的開路電壓大幅低于理論值。窄光學帶隙的子電池用于吸收低能量的長波太陽光，易于獲得較高的電流密度，現有的窄帶隙有機光伏活性層的外量子效率偏低，顯著限制的電流密度的提升。此外，在疊層器件設計中，各子電池吸收光譜之間的互補性不夠好也是限制其效率提升的瓶頸因素。有機疊層電池成功制備之后的多年時間中，此類電池的最高光電轉換效率一直由國外研究機構所保持。

中國科學院化學研究所高分子物理與化學實驗室侯劍輝課題組研究人員持續圍繞疊層有機光伏電池關鍵材料和器件制備開展了大量研究。首先，研究人員圍繞基于聚合物-富勒烯的有機光伏電池，系統優化了寬帶隙(Adv.Mater.2014,26,5880)和窄帶隙(Chem.Mater.2014,26,3603)的光伏活性層材料以及相應的疊層器件制備方法，在2015年和2016年分別實現了10%和11%的光伏效率(Adv.Mater.2015,27,1189；Adv.Mater.2016,28,5133)，達到國際領先水平。

研究人員借助團隊在聚合物-非富勒烯型有機光伏電池中的積累，分別優化了非富勒烯型寬、窄帶隙材料和電池制備方法，在寬帶隙電池中實現了超過1V的開路電壓(Adv.Mater.2017,29,1700254)，在窄帶隙電池中實現了超過20mA/cm2的短路電流密度(Adv.Mater.2016,28,8283)。基于此，團隊進一步發展了用于制備疊層電池子電池之間連接層的中性導電高分子電極修飾材料(Adv.Mater.2016,28,434；Macromolecules2016,49,8126)，成功構建了高效率疊層器件。當疊層電池中兩個子電池之一為富勒烯受體時，疊層電池的光電轉換效率超過了文獻報道的最高值，達到12.8%(Adv.Mater.2017,29,1606340)當均采用非富勒烯型光伏活性層子電池時，電池效率實現進一步突破，達到了13.8%(J.Am.Chem.Soc.2017,139,7302)。該結果大幅超過了已見報道的最高結果，創造了新的疊層有機光伏電池的世界記錄。

該研究工作得到了中科院和國家自然科學基金委的支持。


(a)高效率疊層器件前電池、后電池和中間連接層所使用材料的分子結構。(b)疊層器件J-V曲線。(c)疊層器件EQE曲線。