氫能是來源豐富、綠色低碳、應用廣泛的二次能源。發展氫能對構建清潔低碳安全高效的能源體系、實現碳達峰碳中和目標,具有重要意義。
然而,氫氣的安全高效儲存和運輸限制了氫能的發展。
目前,傳統的加氫催化劑存在貴金屬用量高、反應溫度高等缺點,不利于有機液體儲氫在實際中的應用。
因此,探索溫和條件下低成本的高效催化劑是亟待解決的問題。
近日,中國科學院上海高等研究院研究員陳新慶團隊在溫和條件下有機液體儲氫方面取得進展。
該團隊報道了一種Rh單原子與Co納米顆粒(NP)結合的Rh1Co催化劑,同時促進了NEC(N-乙基咔唑)加氫和12 H-NEC的脫氫,并實現了可逆氫吸收和釋放的多個循環(圖1)。該催化劑可在90℃的相對溫和條件下將NEC完全加氫。此外,該研究開發了二維-氫氧化鎂納米片負載 Pd催化劑,在金屬負載量僅為0.5 wt%的情況下,12H-NEC的轉化率達100%,脫氫量達5.72 wt%(圖2),近乎達到其理論儲氫值。
近年來,該團隊聚焦有機液體儲氫領域催化劑的工作:通過負載在*BEA分子篩上的Ru單原子催化劑用于LOHCs(主要為NEC)上的儲氫。與常規Ru/Al2O3催化劑相比,原子分散的Ru位點和*BEA分子篩上相鄰酸位點協同活化氫,通過氫溢流作用,可在較低溫度下實現NEC的氫化;制備了雙金屬Pd-Rh催化劑,利用雙金屬納米粒子的協同效應,同時增強了NEC的加氫和12-NEC的脫氫性能;針對Rh貴金屬含量高的問題,制備了0.1%Rh-Ni雙金屬催化劑用于NEC的加氫,降低了催化劑的制備成本。本研究在前序基礎上,使得有機液體儲氫反應條件更溫和化。
相關研究成果分別以Single Rh1Co catalyst enabling reversible hydrogenation and dehydrogenation of N-ethylcarbazole for hydrogen storage和A highly active Pd clusters hosted by magnesium hydroxide nanosheets promoting hydrogen storage為題,發表在《應用催化B-環境》(Applied Catalysis B: Environmental)上。該研究為負載型金屬催化劑在溫和條件下催化有機液體儲氫方面提供了有效策略。X-射線吸收表征通過上海光源在BL11B線站開展in-house完成。研究工作得到國家自然科學基金和國家重點研發計劃的支持。