2月3日,《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)在線刊發化學與化工學院王得麗教授團隊的最新研究成果“贗Pt單層穩固催化氫氧化”(Pseudo-Pt Monolayer for Robust Hydrogen Oxidation, J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.2c11907)。
在雙碳目標的背景下,“變革性”的堿性膜燃料電池技術為緩解氫能轉化過程中的卡脖子問題——“Pt原子經濟性”提供了可能。然而,該項技術陽極端的氫氧化催化劑活性和穩定性仍然堪憂,特別是關于穩定性的衰退機制尚不明確,極大地限制了該項技術的商業化發展。
Pt/C的穩定性衰退機制指導贗Pt單層結構的設計策略
針對上述問題,王得麗教授團隊首先從商業Pt/C穩定性入手,提出兩段式的衰退機制:1.電位低于0.5 V vs RHE時,Pt原子催化碳載體氧化生成CO,CO*物種隨后反溢流至Pt表面導致催化劑毒化,電化學活性面積降低;2.電位高于0.5 V vs RHE時,溶液中的OH*物種促使Pt納米晶表面的Pt原子脫離本體,活性位點銳減。依據此機制該團隊提出一種外延生長贗Pt單層結構的新型催化劑(PmPt@IrPd/C),該催化劑能夠結合內核和外殼的高穩定性和高活性,實現兼顧提升催化活性和穩定性的目標。研究表明,其在0.5 V vs RHE的電位下能穩定工作50,000圈,在1.0 V vs RHE的高正端電位下仍能穩定工作20,000圈,明顯優于商業Pt/C。以PmPt@IrPd/C為陽極催化劑裝配的堿性膜燃料電池在超低的Pt用量下,功率密度可達1.27 W cm-2。該研究成果為堿性膜燃料電池中高活性和高穩定性的催化劑開發提供了理論依據和設計思路。
華中科技大學為該項工作的第一完成單位及通訊單位,化學與化工學院趙桐輝博士為該論文的第一作者,王得麗教授為論文通訊作者。該工作得到了武漢大學在電池組裝、重慶大學在理論計算,中科院物理所在球差電鏡,以及化學與化工學院楊旋教授課題組在原位譜學方面的支持,同時新加坡南洋理工大學David Lou教授在論文寫作方面給予了指導。該研究得到了國家自然科學資金(91963109)、中部高校基礎科研基金(2019kfyRC-PY100)以及中國博士后科學基金(2021M703071)的資助。